Ελάχιστα μόνο χρόνια μπόρεσε ο Λεόντιος ν’ ασχοληθεί ιδιαίτερα με την επισκοπική περιφέρεια της Πάφου, επειδή από το κίνημα του Οκτωβρίου του 1931 και εξής είχαν επιβληθεί στην Κύπρο από τους Άγγλους πολλά περιοριστικά μέτρα που αφορούσαν και τον ίδιο γιατί σερνόταν σε δίκες, αλλά κι επειδή από το 1933 ήταν ο μόνος ιεράρχης που παρέμεινε στην Κύπρο κι είχε την ευθύνη της τοποτηρητείας του αρχιεπισκοπικού και των άλλων θρόνων αλλά και την ευθύνη του πολιτικού πλέον ηγέτη των Ελλήνων της Κύπρου. Ωστόσο ενδιαφέρθηκε για την ενίσχυση της παιδείας στην επαρχία Πάφου και, μεταξύ άλλων, με δική του φροντίδα ιδρύθηκε και το νηπιαγωγείο στο Κτήμα. Εργάστηκε επίσης για την επιβίωση κι ενίσχυση του μοναστηριού της Παναγίας Τροοδίτισσας το οποίο, με δική του πρωτοβουλία, ανακηρύχθηκε από ιδιόρρυθμο σε κοινόβιο τον Αύγουστο του 1939.
Στις 7 Αυγούστου 1938 ο επίσκοπος Λεόντιος χειροτόνησε στην Πάφο σε διάκονο τον νεαρό τότε δόκιμο του μοναστηριού του Κύκκου Μακάριο Κυκκώτη, τον μετέπειτα αρχιεπίσκοπο Μακάριο Γ΄, πρώτο πρόεδρο της Κυπριακής Δημοκρατίας. Τον Αύγουστο του 1931 χειροτόνησε σε πρεσβύτερο και αρχιμανδρίτη της επισκοπής Πάφου, στην οποία τον διόρισε και ως ιεροκήρυκα, τον Γεννάδιο*, τον μετέπειτα επίσκοπο Πάφου (1959-1973).
Ως επίσκοπος Πάφου, και ύστερα από συνοδική απόφαση, εκπροσώπησε την Εκκλησία της Κύπρου στα ακόλουθα διεθνή εκκλησιαστικά συνέδρια: στο συνέδριο του Λάμπεθ το 1930, στη δογματική επιτροπή των Εκκλησιών που συνήλθε στο Λονδίνο το 1931 και στο συνέδριο των Παλαιοκαθολικών που πραγματοποιήθηκε στη Βόννη επίσης το 1931.
Από την αρχή της επισκοπείας του ο Λεόντιος αναμείχθηκε ενεργά στα πολιτικά πράγματα της Κύπρου, ενισχύοντας την παράταξη των αδιαλλάκτων ενωτικών που αγωνίζονταν για ένωση και μόνο ένωση (της Κύπρου με την Ελλάδα) και υποστηρίζοντας την ΕΟΚ (Εθνική * Οργάνωσις Κύπρου) που ιδρύθηκε τον Ιανουάριο του 1930, και της οποίας επικεφαλής είχε τεθεί ο αρχιεπίσκοπος Κύριλλος Γ΄. Στην ανώτατη 37μελή ηγεσία της ΕΟΚ μετείχαν τα μέλη της Ιεράς Συνόδου, περιλαμβανομένου του Λεοντίου. Πρώτη εντυπωσιακή ενέργεια της ΕΟΚ ήταν η διοργάνωση ενωτικών εκδηλώσεων σε παγκύπρια κλίμακα στις 25 Μαρτίου του 1930.
Το 1930 ο Λεόντιος είχε μια σύγκρουση με τον Βρετανό υφυπουργό των Αποικιών δρα Ντράμμοντ Σιλς (Drummond Shiels) που είχε επισκεφθεί την Κύπρο. Ο Άγγλος επίσημος, όταν επισκέφθηκε την Πάφο, έγινε δεκτός με ζωηρές εκδηλώσεις αποδοκιμασίας και συνθήματα υπέρ της ενώσεως της Κύπρου με την Ελλάδα. Ενοχλημένος, παραπονέθηκε στον επίσκοπο Λεόντιο για την υποδοχή αυτή, που την θεώρησε ως υποκινηθείσα από τις εκκλησιαστικές αρχές, δηλαδή από τον ίδιο τον Λεόντιο. Ο τελευταίος απάντησε ότι οι εκδηλώσεις του λαού υπέρ της ενώσεως ήσαν φυσιολογικές και κάλεσε τον Σιλς να μιμηθεί τους Άγγλους φιλέλληνες του 1821 και να εργαστεί για την ένωση της Κύπρου με την Ελλάδα. Ο Λεόντιος εξήγησε επίσης ότι, ως επίσκοπος, είχε ηθικό καθήκον να καθοδηγεί τον λαό στον δρόμο για την ελευθερία με το να καλλιεργεί τις εθνικές παραδόσεις και να προωθεί την εθνική εκπαίδευση και με άλλους παρόμοιους τρόπους, που δεν μπορούν να θεωρηθούν ως συνηθισμένες πολιτικές δραστηριότητες.
Ο Λεόντιος είχε σχέσεις με τον κυπριακής καταγωγής ενωτικό πρόξενο της Ελλάδας στην Κύπρο κατά το 1930-1931 Αλέξη Κύρου, τον οποίο υποδέχθηκε μάλιστα πανηγυρικά στην Πάφο τον Αύγουστο του 1930 και τον οποίο συνόδευσε σε πατριωτική περιοδεία στην επαρχία, μέχρι και το μοναστήρι της Χρυσορροϊάτισσας. Ο Κύρου προσπάθησε, μεταξύ άλλων, να προωθήσει και πολιτική εκμετάλλευση της συνομιλίας του Λεοντίου (τον οποίο εκτιμούσε ιδιαίτερα) με τον Ντράμμοντ Σιλς. Ο Κύρου ομιλεί με πολύ κολακευτικά λόγια για το Λεόντιο:
... Ὡς πρός τήν Μητρόπολιν Πάφου, ἐπληρώθη αὓτη, λαϊκῇ ἀπαιτήσει καί βοῇ, μέ τόν μόλις 33ετῆ διάκονον Λεόντιον, κατά κόσμον Ἀντώνιον Λεοντίου ἐκ Λεμεσοῦ. Ὡς ἱεροκήρυξ εἶχε, πράγματι, συγκεντρώσει μέ τήν παρασύρουσαν καί ἐκ καρδίας, πάντοτε, ἐρχομένην εὐγλωττίαν καί μέ τόν γλυκύτατον χαρακτῆρα του, τάς ἀμερίστους συμπαθείας τῶν ἐκκλησιαζομένων, οἱ ὁποῖοι καί ἐπέβαλον τήν ἐκλογήν του... Οὐδέποτε δέ θά λησμονήσω τήν ἐν Λευκωσίᾳ -χοροστατούντων τοῦ Ἀρχιεπισκόπου καί τῶν δύο ἄλλων Μητροπολιτῶν - τελετήν τοῦ ἐνθρονισμοῦ του, καί διά τήν βυζαντινήν μεγαλοπρέπειαν τῆς ἱεροτελεστίας, ἀλλά, πρωτίστως, διά τόν συγκινητικώτατον εἰς πατριωτικόν παλμόν ἐνθρονιστήριον λόγον του. Ἡ ἀρχιερατική ζωή τοῦ ἀτυχοῦς Λεοντίου ἀπέβη, ἀληθῶς, μαρτυρική δι’ αὐτόν. Μέ ἀνεπαρκῆ ὑγείαν καί ἄπειρος, κατά τό μᾶλλον ἤ ἦττον, τῶν ἐγκοσμίων πραγμάτων, ἐκλήθη, ὡς Μητροπολίτης Πάφου μέχρι τοῦ τέλους τοῦ 1932 καί ὡς Ἀρχιεπίσκοπος (μετά τόν θάνατον τοῦ Κυρίλλου Γ΄)μέχρι τοῦ 1947, ν’ ἀνταποκριθῇ εἰς ἀφαντάστως δυσχερεῖς συνθήκας. Εἰς τόν καλόν ἐκεῖνον ἀγῶνα ἔδωσε, κυριολεκτικῶς, τήν ζωήν του, ὑποκύψας, μόλις πεντηκοντούτης, εἰς τό βάρος τῆς ἀποστολῆς του... (Αλ. Αδ. Κύρου, Ὄνειρα καί Πραγματικότης, Αθήνα, 1972, σσ. 91-92).
Ο Λεόντιος δεν βρισκόταν στην Κύπρο τον Οκτώβριο του 1931 οπότε ξέσπασε η μεγάλη εξέγερση των Ελλήνων της Κύπρου κατά των Άγγλων. Βρισκόταν στο εξωτερικό (Λονδίνο και Βόννη) όπου εκπροσώπησε την Κυπριακή Εκκλησία σε δυο συνέδρια. Οι βρετανικές αρχές όμως τον θεώρησαν και αυτόν ως — έμμεσα τουλάχιστον — συνυπεύθυνο της εξεγέρσεως επειδή κατά την περίοδο αναταραχής που είχε προηγηθεί είχε αναπτύξει έντονη δραστηριότητα και εκφωνήσει αρκετές ενθουσιώδεις ενωτικές ομιλίες. Από τους υπόλοιπους τρεις ιεράρχες που βρίσκονταν στο νησί, ο μεν αρχιεπίσκοπος Κύριλλος Γ΄ ήταν ήδη σε προχωρημένη ηλικία, οι δε επίσκοποι Κιτίου Νικόδημος Μυλωνάς και Κυρηνείας Μακάριος συνελήφθησαν κι εστάλησαν στην εξορία.
Καθ’ οδόν προς την Κύπρο ο Λεόντιος έφθασε στην Αθήνα στις 4 Νοεμβρίου αλλά πληροφορήθηκε ότι δεν του επιτρεπόταν από τις αποικιοκρατικές αρχές η επάνοδος στο νησί. Από την Αθήνα πήγε στην Κωνσταντινούπολη και στη συνέχεια στα Ιεροσόλυμα, προσπαθώντας να εξασφαλίσει την άδεια επιστροφής του. Ο κυβερνήτης της Κύπρου Στορρς απαιτούσε όμως να εξασφαλίσει δήλωση του Λεοντίου ότι θα αναλάμβανε την υποχρέωση να μη αναμειχθεί στα πολιτικά πράγματα, πριν επιτρέψει την επάνοδό του. Ο ίδιος ο αρχιεπίσκοπος Κύριλλος, προκειμένου να επιτύχει την επιστροφή του Λεοντίου, έκαμε πολλές παραστάσεις στον κυβερνήτη αλλά υπέδειξε και στον ίδιο τον Λεόντιο να κάμει τη δήλωση που ζητούσε ο Στορρς (εφημ. Ἐλευθερία, 13.2.1932).
Ο Λεόντιος εξακολουθούσε ν’ αρνείται να κάμει τέτοια δήλωση και, ουσιαστικά, παρέμενε εξόριστος στα Ιεροσόλυμα. Τελικά, στις παραμονές της αναχώρησής του από το νησί, ο κυβερνήτης Στορρς επέτρεψε την επιστροφή του Λεοντίου με ανακοίνωσή του στις 8 Ιουνίου 1932, δεδομένου ότι είχε τροποποιηθεί ο ποινικός κώδικας που πρόβλεπε τώρα αυστηρότατες ποινές σε όσους προπαγάνδιζαν καθ’ οιονδήποτε τρόπο υπέρ της ενώσεως της Κύπρου με την Ελλάδα.
Στο μεταξύ οι αγγλικές αρχές παρακολουθούσαν άγρυπνα τις δραστηριότητες του Λεοντίου στα Ιεροσόλυμα, που περιελάμβαναν την οικονομική ενίσχυση των Ελλήνων Κυπρίων. Γιατί ο Λεόντιος είχε αναμειχθεί στην όλη προσπάθεια αποστολής χρημάτων στο νησί, κυρίως από εράνους των μελών της ελληνικής παροικίας στην Αίγυπτο, που διενεργήθηκαν μετά την εξέγερση του 1931. Οι Άγγλοι όμως επέβαλαν περιορισμούς γιατί θεώρησαν ότι τα ποσά θα ενίσχυαν οικονομικά τους ενωτικούς κύκλους στην Κύπρο, από την άλλη δε οι Κύπριοι επινοούσαν διάφορους τρόπους ώστε η οικονομική βοήθεια να φθάνει στο νησί. Ένας από τους τρόπους, τον οποίο προώθησε ο Λεόντιος, ήταν η αποστολή από τον ίδιο στην Πάφο ποσού 500 λιρών που παρουσιάστηκε ως εκκλησιαστικό δάνειο της Μητροπόλεως Πάφου, μάλιστα με επιτόκιο 6%. Σύμφωνα όμως προς μυστική έκθεση, την οποία ο Στορρς είδε και μονόγραψε στις 2 Μαρτίου 1932, το ποσόν προερχόταν από εράνους και προοριζόταν για ενίσχυση του αγώνα των Κυπρίων, δινόταν μάλιστα και η επιπρόσθετη πληροφορία ότι ο Λεόντιος ετοιμαζόταν να στείλει στην Πάφο και άλλο ποσόν 1.000 λιρών.
Τελικά ο Λεόντιος μπόρεσε να επιστρέψει στην Κύπρο όταν ο κυβερνήτης Στορρς είχε ήδη φύγει από το νησί κι έφθασε στη Λάρνακα από την Παλαιστίνη στις 23 Ιουνίου του 1932. Πήγε κατ’ ευθείαν στη Λευκωσία, όπου τον υποδέχθηκαν ο γηραιός αρχιεπίσκοπος και αρκετός κόσμος. Ο προσωρινός κυβερνήτης Χ. Χένικερ Χήτον* εξέφρασε την επιθυμία (με γραπτή πρόσκλησή του στον αρχιεπίσκοπο) να συναντήσει τον Λεόντιο, αλλά ο τελευταίος απάντησε ότι ήταν «ασθενής». Ο προσωρινός κυβερνήτης θεώρησε προσβλητική τη στάση αυτή, αν και δεν παρέλειψε να ευχηθεί «ταχείαν ανάρρωσιν» (εφημ. Ἐλευθερία, 29.6.1932). Τελικά ο Λεόντιος επέστρεψε στην έδρα του, στην Πάφο, χωρίς να συναντηθεί με τον προσωρινό κυβερνήτη τον οποίο κι αγνόησε επιδεικτικά.
Ο Χήτον δεν άργησε όμως να αντεπιτεθεί. Παρά τα αυστηρά μέτρα, ο Λεόντιος άρχισε ξανά στην Πάφο να κάνει ενωτικές πατριωτικές ομιλίες και να επαινεί την εξέγερση του 1931. Όταν το Σεπτέμβριο του 1932 επεξέτεινε τη δραστηριότητά του αυτή και σε αγροτικές κοινότητες που είχαν καταστεί εστίες εξεγέρσεως το 1931 (Ανώγυρα, Πισσούρι, Πραστειό κ.α.), εκρίθη ότι είχε διαπράξει κακούργημα και κατηγορήθηκε (με 8 κατηγορίες) στο Κακουργιοδικείο της Λεμεσού στις 3 Νοεμβρίου του 1932. Η δίκη άρχισε στις 14 Νοεμβρίου ενώπιον τριών Άγγλων δικαστών και ολοκληρώθηκε στις 20. Ύστερα από συμβουλές τόσο του αρχιεπισκόπου όσο και άλλων, και επειδή είχε θεωρηθεί ότι ο αναμενόμενος νέος κυβερνήτης της Κύπρου Ρ.Ε. Σταπς* επρόκειτο να δώσει αμνηστία και να επιτρέψει την επάνοδο στην Κύπρο των εξόριστων, εκρίθη ότι ο Λεόντιος έπρεπε να μη οξύνει την κατάσταση αλλά να απολογηθεί και να εκφράσει τη λύπη του. Ο Λεόντιος απεδέχθη τη γραμμή αυτή και απολογήθηκε, αναλαμβάνοντας και την υποχρέωση να μη κάνει πλέον στασιαστικές ομιλίες. Τελικά το δικαστήριο τον δέσμευσε με εγγύηση 250 λιρών για τρία χρόνια.
Η πρώτη αυτή δίκη του Λεοντίου είχε προκαλέσει τεράστιο ενδιαφέρον. Στο δικαστήριο τον συνόδευσε ολόκληρη η ιεραρχία της Εκκλησίας που είχε απομείνει στην Κύπρο (εκτός του γηραιού αρχιεπισκόπου). Δικηγόροι του ήσαν οι Α. Τριανταφυλλίδης, Ι. Κληρίδης, Κρ. Τορναρίτης (ο μετέπειτα γενικός εισαγγελέας), Θ. Μιχαηλίδης και Ε. Ιερόπουλος. Ο ίδιος ο Λεόντιος μετανόησε αργότερα επειδή είχε κάμει δήλωση παραδοχής (δες απόσπασμα απολογίας του που παραθέσαμε πιο πάνω).
Ο Λεόντιος αρνήθηκε να δει και τον νέο κυβερνήτη Σταπς, ο οποίος αντάλλαξε φιλοφρονητικές επισκέψεις με τον αρχιεπίσκοπο Κύριλλο Γ΄. Οι επαφές αρχιεπισκόπου και κυβερνήτη δεν είχαν όμως κανένα αποτέλεσμα ως προς την επίλυση του εκκλησιαστικού προβλήματος εξαιτίας της εξορίας των δυο από τους τρεις επισκόπους, ώστε ούτε καν κανονική σύνοδος της Εκκλησίας δεν μπορούσε να πραγματοποιηθεί. Αντίθετα, ο Σταπς προχώρησε στη λήψη και άλλων μέτρων που προκάλεσαν ποικίλες αντιδράσεις, όπως η θέσπιση νομοθεσίας βάσει της οποίας θα διορίζονταν από τον ίδιο τα εκπαιδευτικά συμβούλια και οι σχολικές εφορείες.